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1、目 錄 摘 要 I Abstract II 1 引言 1 2 模型描述 3 2.1 模型的建立 3 2.2模型的處理方法 3 3結(jié)果與討論 5 3.1實驗結(jié)果 5 3.2雜質(zhì)對凝聚體生長的影響 5 3.3雜質(zhì)數(shù)目對凝聚體的影響 6 3.4雜質(zhì)區(qū)域面積對凝聚體的影響 7 4結(jié)論 9 致謝 10 參考文獻(xiàn) 11 附件 12 10 摘 要 本文根據(jù)含雜質(zhì)熔融玻璃表面金原子凝聚的實驗規(guī)律，在原子團簇具有隨機的線擴散步長和剛性轉(zhuǎn)動角度的特征條件下， 建立了含雜質(zhì)無格點基底表面的各向異性團簇-團簇凝聚的模型，對團簇的無規(guī)擴散、剛性轉(zhuǎn)動以及

2、凝聚全過程進行了計算機模擬，系統(tǒng)地研究了基底表面無規(guī)分布的雜質(zhì)區(qū)域?qū)Ψ种钅垠w諸多特性的影響，所得結(jié)果與實驗事實相符合。 關(guān)鍵詞: 薄膜生長； 雜質(zhì); Monte Carlo Abstract A growth mechanism of ramified aggregates on nonlattice substrates with fixed impurities is studied systematically. Based on the experimental observations of Au atomic aggregates on molten g

3、lass surfaces, an Improved Restricted Cluster-Cluster Aggregation (IRCCA) model is established. In this model, fixed impurities are distributed randomly on a nonlattice substrate and all the aggregates with different sizes are allowed to diffuse and rotate. The influence of the liquid substrate and

4、impurity on the structure of the ramified aggregates is studied systematically. The simulation results are in good agreement with the experimental endings. Key Words: Thin film growth；Impurity；Monte Carlo 1 引言 薄膜的生長機理研究是當(dāng)今表面科學(xué)的一個重要分枝：在一定條件下，原子或原子團簇均能在固體和液體基底

5、表面無規(guī)則擴散和凝聚，并形成具有分形結(jié)構(gòu)的凝聚體，為了對基底表面薄膜生長機理的研究，人們對基底表面薄膜成長進行了計算機模擬，建立了諸如擴散受限凝聚（DLA）模型，團簇-團簇凝聚（CCA）模型以及沉積擴散（DDA）模型[6]。 為了研究雜質(zhì)的分布對無格點基底表面粒子的凝聚特性的影響。利用含雜質(zhì)無格點各向異性團簇-團簇凝聚（IRCCA）模型計算機模型研究在無格點基底表面上雜質(zhì)區(qū)域的大小和位置規(guī)則分布時原子的凝聚特性[5]。從技術(shù)應(yīng)用的角度來看， 在原子尺度上去研究這些物理現(xiàn)象， 對理解薄膜凝聚過程， 控制凝聚條件、提高多層膜制備質(zhì)量、掌握納米結(jié)構(gòu)的形成和穩(wěn)定性規(guī)律等在理論及應(yīng)用都具有十分重要的科

6、學(xué)意義。 薄膜凝聚生長過程是一個隨機的過程，它集中表現(xiàn)為原子在表面上的沉積、吸附、擴散、成核、生長、以及原子島之間的相互作用的復(fù)雜過程。利用Monte Carlo(MC)算法模擬薄膜的凝聚過程是研究其生長機理的有效途徑，Yan等人通過研究沉積在液體基底表面是上的Ag原子團簇經(jīng)過隨機擴散和轉(zhuǎn)動形成凝聚體的凝聚過程，建立了無格點基底表面圓形團簇的擴散和凝聚模型，解釋硅油表面銀原子團簇的凝聚規(guī)律[10] 。Qian等人根據(jù)含雜質(zhì)熔融玻璃表面金原子凝聚的實驗規(guī)律，建立了含雜質(zhì)無格點基底表面上改進的雜質(zhì)限制團簇-團簇凝聚模型。用這種方法對團簇的擴散剛性轉(zhuǎn)動和凝聚全過程進行了計算機模擬[4]。 MC方

7、法為這樣復(fù)雜的過程提供了一個有效、方便、快捷的模擬手段， 利用MC算法模擬薄膜生長過程是研究薄膜生長機理的有效辦法。從MC方法誕生開始，歷經(jīng)數(shù)十年的努力，目前國內(nèi)外研究者們通過采用合理的MC算法和建立理想化的MC模型，模擬薄膜生長已經(jīng)取得了許多比較滿意的結(jié)果：如Wei H L等人模擬超薄膜生長發(fā)現(xiàn)，薄膜生長初期島的形狀與基底的形貌相似; Liu Z L等人模擬濺射沉積Cu /Cu(100)薄膜生長發(fā)現(xiàn)，入射粒子沉積速率的適當(dāng)減小可以降低薄膜表面的粗糙程度; He J H等人通過模擬合金薄膜生長認(rèn)為，沉積原子在基底亞表面上的擴散過程可以調(diào)節(jié)薄膜中原子的組分; AndrewsA M等人模擬薄膜生長

8、得知，晶格失配能使薄膜表面發(fā)生各向異性的錯配位錯弛豫現(xiàn)象; Ogale S B 等人的模擬還發(fā)現(xiàn)，采用離子束輔助分子束外延沉積薄膜制備技術(shù)能制得致密而平滑的高質(zhì)量薄膜等等。 本論文主要運用Monte Carlo方法，建立計算機模型，對凝聚體形成進行多次計算機模擬，然后對模擬結(jié)果進行分形維數(shù)、回旋半徑等參數(shù)的計算，與已有的實驗結(jié)果進行比較。我們主要是通過改變雜質(zhì)含量去研究雜質(zhì)含量變化對薄膜生長的影響，以便為實際系統(tǒng)中人為引入雜質(zhì)含量提供參考.利用IRCCA 計算機模型研究在無格點基底表面上雜質(zhì)區(qū)域的大小和位置規(guī)則分布時的原子凝聚特性,并與雜質(zhì)隨機分布的情況進行了比較. 結(jié)果表明,雜質(zhì)的規(guī)則分布

9、對凝聚體的特性影響更大, 雜質(zhì)的規(guī)則分布將增加分枝狀凝聚體的數(shù)密度,減小分枝狀凝聚體的回旋半徑,凝聚體平均大小及分形維。當(dāng)然其結(jié)果也可以指導(dǎo)我們在實際系統(tǒng)中引入不同含量雜質(zhì)來控制薄膜系統(tǒng)微觀結(jié)構(gòu)及物理特征。而且還可在清潔的基底表面引入雜質(zhì)原子或團簇作為凝聚核，它們均可對薄膜生長機理產(chǎn)生很大影響，有關(guān)這方面工作得在以后進行研究。 2 模型描述 2.1 模型的建立 薄膜沉積過程是一個非常復(fù)雜的物理化學(xué)變化過程。薄膜生長的整個過程不僅涉及到晶粒的

10、生長、晶粒間的相互作用、邊界運動等因素的機理,也涉及空間填補的拓?fù)鋷缀螜C理。因此,要對此進行實際真實的模擬是不可能的,只能是針對研究的目的,建立合適的理想模型,以此了解微觀世界所發(fā)生的事件。在此,我們采用Monte Carlo 模擬方法來考察粒子沉積在基體表面發(fā)生的隨機過程。 2.2模型的處理方法 Monte Carlo 模擬是在具有周期性邊界條件的邊長為L=400 的正方形無格點基底表面隨機撒上半徑 服從正態(tài)分布的M個圓形雜質(zhì)區(qū)域（相互不重疊），R的大小分布滿足 f (R) ∝ exp[?(R ? 〈R〉)2 /2σR ]

11、 （2-1） 上式中<R>是雜質(zhì)半徑的平均值，是標(biāo)準(zhǔn)誤差。在模擬過程中雜質(zhì)是固定不動的。然后， 讓面積為1的n個粒子隨機地沉積在該含雜質(zhì)無格點的基底上.若粒子落在雜質(zhì)區(qū)域圓內(nèi)， 則粒子沿徑向被移到圓的邊緣外側(cè)（粒子間不得重疊）。相鄰二個或二個以上的粒子組成團簇，粒子和團簇（以下統(tǒng)稱為團簇）按如下規(guī)則運動： （1） 隨機選擇一個團簇， 在平移和轉(zhuǎn)動中任意選擇一種方式： 當(dāng)團簇平移時， 在( ±X , ±Y)四個方向中任選一個運動方向，中隨機選擇一個步長行走一步,如果隨機選擇的運動量太大而導(dǎo)致兩個團簇發(fā)生重疊,則運動幅度將自動減小,使兩個團簇剛剛相遇

12、而粘合在一起. （2） 如果兩個團簇相距為1時，則兩團簇便不可逆地粘合在一起，組成一個新的團簇。 （3） 原則上所有的團簇都參與隨機擴散， 但是隨機選中團簇的概率P與團簇的大?。ㄓ脠F簇中所含的粒子個數(shù) m 表示）有關(guān)，本文取P∝1 p∝。 （4） 禁止團簇進入雜質(zhì)區(qū)域， 若團簇按上述規(guī)則運動而要進入雜質(zhì)區(qū)域， 則該團簇在雜質(zhì)區(qū)域邊緣自動停止此次行走。 （5） 不斷重復(fù)過程（1） — （4），直至不能形成更大的凝聚體為止。 （6） 在模擬過程中，表面覆蓋率ρ的定義為沉積的粒子數(shù)與可擴散區(qū)域的總面積之比，即 ρ = ;

13、 （2-2） 上式中R是第 i個雜質(zhì)區(qū)域的半徑。模擬中， 基底邊長、 擴散步長、 雜質(zhì)半徑等物理量均為相對量。模擬分表面覆蓋率 可變與不可變兩種情況進行。在表面覆蓋率ρ不變的情況下， 每次所沉積到基底表面的粒子數(shù)n隨雜質(zhì)區(qū)域總面積的增加而減小以保證ρ不變。另外，采用盒維數(shù)方法測量最后形成的分枝狀凝聚體的分形維數(shù)df（每一個df值至少是20個模擬結(jié)果的平均）。 3結(jié)果與討論 3.1實驗結(jié)果 圖3-1 沉積在熔融玻璃表面的金原子凝聚體形貌（白色部分） 圖3-1是沉積在熔

14、融玻璃表面的金原子凝聚體形貌，其實驗條件是玻璃粉塊在真空室中氣壓達(dá)1.010-3Pa，溫度到50010OC時，使玻璃粉塊充分熔融成為膠體基底；然后加熱使金絲熔化蒸發(fā)，并按一定的速率沉積到熔融玻璃表面；然后按一定的速度使溫度下降，形成的分枝狀凝聚體形貌。 從圖中清晰可見，由于基底表面存在一系列形狀近似為圓形且無規(guī)則分布的雜質(zhì)區(qū)域（圖中黑色部分），使得沉積的金原子（圖中的白色部分）并非均勻地分布在基地表面，而是分布在這些雜質(zhì)區(qū)域以外的區(qū)域，這說明雜質(zhì)區(qū)域的存在限制了金原子擴散運動的隨機性以及范圍，最后形成的金原子的分枝狀凝聚體也被限制在了這些雜質(zhì)區(qū)域以外。 3.2雜質(zhì)對凝聚體生長的影響 為了

15、使模擬條件與實驗情況相對應(yīng)，選擇參數(shù)n = 5000 ，L = 400 ， R = 20 ， lmax = 10,雜質(zhì)區(qū)域平均半徑: <R>=50及標(biāo)準(zhǔn)誤差進行模擬，如圖3-2所示：它是一個典型的最后模擬結(jié)果，其中的凝聚體形貌與文獻(xiàn)中的實驗結(jié)果極為相似；我們測得圖3-2中分枝狀凝聚體的分形維數(shù)df=1.36±0.03，這一結(jié)果也與實驗所得的分形維數(shù)值df=1.38±0.02符合得很好；此外，實驗中發(fā)現(xiàn)熔融玻璃基底表面上雜質(zhì)區(qū)域的平均半徑大約是16um，分枝狀凝聚體的平均大小約為45um（這里的大小是指分枝狀凝聚體的最大距離），兩者之比約為1/3，而圖3-2中模

16、擬所得的兩者之比15/50 也與此非常接近,因此IRCCA模型較好地描述了金原子在熔融玻璃表面的生長機理. 圖3-2 IRCCA模型的模擬結(jié)果n = 5000 ，M=10, R = 15 ， lmax = 10 由于包含了基底雜質(zhì)以及團簇的無規(guī)擴散和旋轉(zhuǎn)等因素，IRCCA 模型與傳統(tǒng)的CCA 模型存在較大差異。對于n=5000,L=400 的情況，分別就IRCCA模型和CCA 模型進行模擬，其中對于IRCCA 模型，選擇n = 5000 ，L = 400 ， R = 20 ， lmax = 10 （由模擬結(jié)果可分別計算出凝聚成最終分枝狀凝聚體所需的時間t，分形維數(shù)

17、df以及以凝聚體的回旋半徑R，其結(jié)果（每一個值均由20個模擬數(shù)據(jù)求平均）見表3-1. 表3-1 IRCCA模型(n = 5000 ,M=10, R = 15 ,lmax = 10)和CCA（n=5000）模擬結(jié)果的比較 t(MCS) df Rg CCA模型 634 ±50 1.45±0.02 107 ±10 IRCCA模型 984 ±200 1.40 ±0.03 117±10 表3-1. 上表中的時間單位是指一個MCS，它的定義為所有粒子企圖運動一次所需的時間；凝聚體的回旋半徑Rg定義為 Rg =

18、 (3-1) 其中Si是第i個粒子到質(zhì)心的距離。 雖然大步長擴散和轉(zhuǎn)動可增加團簇的凝聚機會，但是由表3-1可見IRCCA模型擴散過程所需的時間要長得多，這表明雜質(zhì)區(qū)域的存在會大大阻礙團簇的凝聚速率。 另外其分形維數(shù)與CCA模型相比有減小趨勢，這意味著雜質(zhì)對團簇的擴散凝聚具有屏蔽效應(yīng)，即基底表面的雜質(zhì)區(qū)域要阻礙粒子進入團簇的中心部位，使其不能形成高維的凝聚體。 這種屏蔽效應(yīng)還可以通過計算凝聚體的回旋半徑Rg來確定，由表3-1可見，IRCCA 模型和CCA 模型模擬所得到的分枝狀凝聚體的回旋半徑Rg比較，前者明顯大于后者。進一步模擬結(jié)果顯示：隨著雜質(zhì)數(shù)的進一

19、步增加，大團簇可被分成若干個小團簇，基底表面團簇數(shù)密度因而隨之增加，從而最終導(dǎo)致分枝狀凝聚體回旋半徑Rg的減小。 3.3雜質(zhì)數(shù)目對凝聚體的影響 我們研究了雜質(zhì)數(shù)目M對凝聚體分形維數(shù)、凝聚體數(shù)及凝聚體平均大小的影響. 我們分以下兩種情形加以研究:1. 雜質(zhì)數(shù)n = 5000 一定;和2. 表面覆蓋率 ρ=103125 圖3-3 　團簇大小Si 的概率分布 圖3-4　凝聚體的分形維數(shù)df和團簇數(shù)Nt 隨雜質(zhì)數(shù)M 的變化情況 粒子數(shù)n = 5000 時df 隨M 的變化關(guān)系; (a) 粒子數(shù)n=5000時df 隨M 的變化關(guān)系(b) 粒子數(shù)n = 5000 時Nt和Si 隨M

20、 的變化關(guān)系; (c) 表面覆蓋率ρ= 0103125 時df 隨M 的變化關(guān)系; (d) 表面覆蓋率ρ = 0103125 時Nt 和Si 隨M 的變化關(guān)系(L =400 ， R = 15 ， lmax = 10 )為了進一步比較兩種雜質(zhì)分布的凝聚體大小的分布情況，又計算了凝聚體大小的概率分布情況。 由圖3-3 可見，雜質(zhì)規(guī)則分布基底上形成的凝聚體的大小分布較窄，在250 左右出現(xiàn)的概率最大，出現(xiàn)在800 以上的概率很小;而雜質(zhì)隨機分布基底上形成的凝聚體的大小分布較寬，350 附近出現(xiàn)的概率最大，凝聚體最大的可達(dá)1600 左右。 可見，團簇在雜質(zhì)隨機分布基底上趨向于形成較大的分形凝聚體。

21、這是由于雜質(zhì)規(guī)則分布的基底表面上產(chǎn)生的空隙相對較小，大小均勻，不利于團簇的擴散。 而雜質(zhì)隨機分布的基底表面上產(chǎn)生的空隙大小不一，對于大的空隙，一開始就沉積了較多的粒子，因而形成較大的團簇。 而在小的空隙中的團簇也小，因此極易擴散到大的空隙中與大團簇結(jié)合，從而可形成更大的凝聚體。 當(dāng)M =0 ,θmax ≠0時凝聚體的分形維數(shù)df 隨θmax 幾乎不變,IRCCA 模型也與無格點的CCA 模型的結(jié)果一致。，這也與Luo 的結(jié)論相同。當(dāng)雜質(zhì)數(shù)比較多時，團簇可擴散的區(qū)域?qū)⒆冃。?此時大角度的轉(zhuǎn)動實際上難以發(fā)生，所以凝聚體的分形維數(shù)便不再隨θmax而明顯變化。所以在這里我們可以不考慮轉(zhuǎn)動對凝聚體

22、生長的影響。 3.4雜質(zhì)區(qū)域面積對凝聚體的影響 我們還研究了雜質(zhì)區(qū)域面積S對凝聚體分形維數(shù)、凝聚體數(shù)及凝聚體平均大小的影響。于L = 400、n =5000 , lmax = 10，雜質(zhì)區(qū)域半徑R= 20 分別對M= 20 ，M=50兩者進行了模擬，圖3-4所示的分別是它們典型的最后形貌圖。 從圖3-4中可以發(fā)現(xiàn)，雜質(zhì)數(shù)目M越多基底上形成的凝聚體比較小，但凝聚體的數(shù)密度較大。 模擬結(jié)果得到的凝聚體的分形維數(shù)df 、凝聚體數(shù)目Nt 、凝聚體的回旋半徑Rg ，及凝聚體平均大小Si (由組成凝聚體的粒子數(shù)表示) 見表3-2。 a b 圖3-4 IRCCA模型的模擬結(jié)果(n =

23、5000 ，M=10, R = 15 ， lmax = 10) (a) M=20形貌圖; (b) M= 50的形貌圖 表3-2 　兩種雜質(zhì)分布的凝聚體的特性比較 ( n = 5000 ， R = 15 ， lmax = 10 ) df Nt Rg 〈Si〉 M= 20 877 ±088 3 ±2 25 ±4 500 ±50 M= 50 985 ±096 5 ±2 36 ±5 350 ±50 從表3-2 可看出，M= 50的基底上形成的凝聚體的分形維數(shù)、凝聚體數(shù)目及

24、凝聚體平均大小與M= 20的基底相比均存在著明顯的差異。M= 50的基底上形成的凝聚體較小，凝聚體數(shù)目較多，這意味著雜質(zhì)數(shù)越多對團簇擴散凝聚的屏蔽效應(yīng)更加顯著。 從圖3-2、圖3-4中的模擬情況和實驗情況圖3-1相比較，其中模擬的凝聚體形貌與實驗結(jié)果極為相似，我們測得圖3-2和圖3-4中分枝狀凝聚體的分形維數(shù)和實驗的分形維數(shù)符合的很好。另外模擬中分枝狀凝聚體的平均大小經(jīng)比例換算和實驗中分枝狀凝聚體的大小非常的接近。因此，IRCCA模型能較好地描述了金原子在熔融玻璃表面的生長機理。 4結(jié)論 計算機模擬薄膜生長是薄膜科學(xué)研究領(lǐng)域中的一個十分重要的研究方向，研究基底雜質(zhì)對薄膜生長的

25、影響。我們主要是利用已有結(jié)果判斷雜質(zhì)對薄膜的生長有何影響。通過改變雜質(zhì)多少和雜質(zhì)面積去研究雜質(zhì)含量變化對薄膜生長的影響。為了可以在實際基底表面人為控制雜質(zhì)含量，又可以在無格點基底上引入規(guī)則分布的圓形雜質(zhì)，所得的結(jié)論如下: （1）隨著無格點基底表面上雜質(zhì)區(qū)域數(shù)量和面積的增加， 團簇的凝聚環(huán)境呈現(xiàn)各向異性特征，導(dǎo)致附加的各向異性屏蔽效應(yīng),從而使凝聚體的分形維數(shù)逐漸減小。在一定的雜質(zhì)數(shù) M 以及雜質(zhì)平均半徑R范圍內(nèi)，各向異性屏蔽效應(yīng)對的影響要遠(yuǎn)大于覆蓋率對的影響。 （2）與雜質(zhì)隨機分布的基底上形成的凝聚體相比，雜質(zhì)規(guī)則分布的基底上形成的凝聚體較小，凝聚體數(shù)目較多，雜質(zhì)面積越大對團簇擴散凝聚的屏蔽

26、效應(yīng)更加顯著。本文的結(jié)果也可以指導(dǎo)我們在實際系統(tǒng)中引入雜質(zhì)，從而達(dá)到控制薄膜系統(tǒng)結(jié)構(gòu)以及物理特性的目的。 致謝 在本論文的寫作過程中得到了 老師的悉心指導(dǎo)。得以完成這篇雜質(zhì)對薄膜生長的影響的文章。在此表示謝意！ 參考文獻(xiàn) [1].Gao G L, Qian C J, Li H, Gu W Jand Ye G X 2006 acta Phys.Sin.55 3349(in Chinese) [2].Qian C J et al 2002 acta Phys.Sin.51 196

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